MERLIN像素化混合直接电子探测器基于CERN Medipix3探测器开发。

Medipix3探测器是一种耐辐射混合计数DED，其中每个55µm像素的有源模拟和数字信号处理电路被焊接到相对较厚的传感器层上。 500µm厚度Si传感器层在300keV电子能量下可长期工作。

当Medipix3探测器应用在S/TEM时，入射电子在传感器层中产生一定数量的电子-空穴对，使得由于入射电子产生的信号与探测器中的噪声清晰区分。这使得探测器能够通过设置适当的计数阈值来进行无噪声操作，探测器因此能够检测到单个电子。同时，Medipix3探测器在时间分辨电子显微镜实验中也具有潜在用途，最近已经证明了低于100ns的时间分辨。

Medipix3探测器每个像素可以独立工作，其有源电路仅处理该像素中的诱导信号，其工作模式称为单像素模式(SPM)。另外，在被称为电荷求和(CSM)模式中，相邻像素可以汇集它们的电路，共同处理每个像素中产生的信号。CSM可解释由于厚传感器层中电子-物质相互作用而导致的像素之间的电荷扩散。在80kV的加速电压下，Medipix3在成像电子时具有近乎完美的DQE和MTF。

Medipix3检测器的另一个显著优点是能够以连续读写模式操作，其中每个像素中的两组计数器中的一组用于读出数据，而另一组负责计数。这种无间隙记录最大限度地提高了电子束剂量效率，这对于电子束敏感样品很重要，并且还可以实现更快的采集速度，这对于最小化显微镜不稳定性引起的伪影很重要，特别是在原子分辨率成像时。

Medipix3检测器可以在1位、6位、12位和24位深度模式下操作，允许在读出时间、文件大小和动态范围之间进行折衷。24位模式对于非常高的动态范围电子衍射研究是理想的，较低位深度模式的高读出率在成像模式和4D STEM下应用更方便有效。

为了演示不同位深的使用，在Merlin探测器上获取了SrTiO₃沿[110]方向成像的原子分辨率数据，其位深分别为1、6和12，最大计数分别为1、63和4095。数据在JEOL ARM300CF上获取，加速电压为200kV，汇聚角为22.4mrad, Merlin工作在SPM模式下。

在连续读写模式下，使用Medipix3探测器在不同位深度和束斑停留时间(以行为单位)沿[110]方向对SrTiO3进行成像。高角度ADF (HAADF)图像(左列)是将通过虚拟光阑定义的在80-192 mrad收集角内的所有计数求和来计算的(假设像素计数与衍射角为线性关系，这在球差校正显微镜中可能不完全正确)，如衍射图像中的红线所示(中列)，使用pixStem library处理。(a)中1位HAADF图像的彩色部分经过傅里叶滤波处理，并叠加原子结构的示意图:绿色:Sr，黄色:O，蓝色:Ti。第三列显示了求和衍射图，右上角图显示了它们从0到192 mrad的径向分布。(h)和(i)中12位模式数据中，由于更高的位深看到透射束和低阶衍射盘的细节，导致了光斑中心的强度下降。

Magnus Nord, et al. Fast Pixelated Detectors in Scanning Transmission Electron Microscopy. Part I: Data Acquisition, Live Processing, and Storage. Microscopy and Microanalysis (2020), 1–14. 
doi:10.1017/S1431927620001713

Merlin探测器与扫描旋进电子衍射(4D-SPED)的集成

旋进电子衍射(PED)的最新发展是使用高速像素化探测器。NanoMEGAS公司已经将Merlin DED集成到其DigiSTAR-TopSPIN旋进系统中，以便在扫描PED (SPED)应用中实现高保真衍射图像的记录。

这套旋进的系统组合已经安装到众多赛默飞科技和日本电子的先进球差矫正STEM电镜上，应用于材料科学、物理学、化学化工、电池材料、生命科学以及半导体分析等领域。

MERLIN直接电子探测器的应用

4D-STEM和虚拟STEM成像

对于远程和原子分辨率电磁场成像、叠层电子衍射成像、波动电子显微术等技术，如果不能分辨出扫描的每个点的完整衍射图像，就不可能如此高效或完全不可能实现。在STEM 中使用像素化探测器会获得4D数据集(2D扫描和2D衍射尺寸) - 因此称其为4D-STEM。它最终将成为STEM的首选技术。

STEM中的虚拟探测

通过获取每个扫描点的完整衍射图，我们可以通过对衍射图的 选定区域内的信息求和来重建实验后的标准STEM信号。我们基本 上用单个像素化探测器取代了多个STEM探测器(这可能是环形探 测器、明场探测器和/或DPC分割探测器)。除了这种方法的通用性之 外，另一个优点是所有的虚拟探测器都有响应校准，因此数据可以很 容易地用于原子计数或其它技术上。

如果在像素化探测器的上方安装有环形探测器，则它可以与像素化探测 器一起获取环形暗场图像，以从更大的散射角度收集附加信息。

Merlin具有高动态范围和多功能数据读出系统，非常适合4D-STEM数据采集。基于硬件的电子计数通过去除热背景提供了非常低的噪声。检测到电子后，每个过程都被数字化，因此读出系统不会增加额外的噪声。

TiN/HfO2 样品的原子分辨界面

图中显示了一组TiN/HfO2 界面的原子分辨率虚拟STEM图像。高角环形暗场(HAADF)、环形暗场(ADF)、环形明场(ABF)和明场(BF)图 像均由探测器的相应区域生成，如图中右图所示。图像遵从每种探测器类型的基本特征: HAADF根据吸收衬度特征，在图像下半部分将高原子序数的物质表现为最亮的部分; ADF和ABF表现为不同强度的吸收衬度和相位衬度的混合，而BF则主要表现为相衬。

TiN/HfO2界面4D-STEM原子分辨率虚拟STEM成像演示。探测器求和区域显示在图旁插图中。

样品和实验数据由TU Darmstadt大学AEM团 队的Alexander Zintler和Leopoldo Molina-Luna提供。

在这里，4D-STEM的优势在于，可以重新定义每个探测器的区域，以实现给定材料类型的理想成像，甚至在实验后探索分析。因此， 这一方法提供了最大的通用性，同时提供了通过DPC、CoM质心、电磁场成像等方式进一步分析数据的选项。

快速混合像素探测器收集高质量的衍射数据，可以极大地扩展透射电子显微镜的可能性。如果透射电镜能够在扫描状态下使用平行光束工作，则可以使用多种方法来表征样品。 未知样品结构分析、非晶材料的研究、多晶材料内晶粒的标度、局部晶格应变分析、扩散散射分析、缺陷分析、对分布函数分析等技术都可用于研究感兴趣的材料。

此外，它甚至可以在暴露于电子束或其他物理/化学过程 中拍摄样品的变化，并捕获材料结构的快速变化。

电子衍射可用于确定各种材料的原子和分子结构，包括金属、矿物、聚合物和生物分子。此外，它还可以用于非晶材料的有序性研究。它是许多领域的重要工具，包括材料科学、化学和生物学，并且在研究和工业中有许多应用。理想情况下，用于电子衍射的仪器需要能够同时可靠地收集高强度和极低强度的信号。而且，感兴趣的材料可以是电子束敏感的或只与电子束非常弱的相互作用，因此探测器是一个成功的衍射实验的关键部分。MERLIN就是一个满足这些要求的探测器。

在电子衍射研究中，特别是对电子束敏感的材料，在同一帧图像中同时探测高强度光束和单个电子的能力是至关重要的。MERLIN将这种能力与高速帧速相结合，实现快速收集电子衍射图案。这极大地扩展了扫描透射电子显微镜的可能性。

卤化钙钛矿材料的扫描电子衍射实验。A: 由SED数据生成的虚拟明场图像。B: 单探测点的例子，显示了SED数据中的低剂量 衬度。C和D：平均衍射图样，分别来自圆形所示的不完美和原始晶粒的区域。该图来源于剑桥大学研究库上发表的研究数据(遵从 CC v4.0)。

4D-STEM电子叠层衍射成像技术示意图。通过像素化探测器获取的4D 数据，并在计算机中重建生成的图像。双层石墨烯的重建图像（由英国Diamond Light Source 公司的 Christopher S. Allen 博士提供）。

STEM 中的电子叠层衍射成像技术可分为两种不同的方法，具体取决于使用聚焦的电子束还是离焦的电子束:

使用聚焦束的数据集可通过单步法重建，该方法基于弱相位物体近似的单边带 (SSB) 算法，以及适用样品更广泛的维格纳分布反卷积 (WDD) 法。使用聚焦束的主要优点是可以同时收集其他额外的 STEM 信号（如HAADF、电磁场）。

电子叠层衍射成像技术是一种计算成像技术。它利用包含干涉花样的大型数据集来生成样品的图像。叠层衍射成像技术可以恢复与样品相关的复杂相位信息，由于测量本身的物理性质，相位信息无法直接得到。

扫描透射电子显微镜(STEM)中的电子叠层衍射成像技术适用于4D-STEM数据（在2D 扫描中为每个点获取2D衍射花样），可以使用聚焦或离焦的电子束。可以通过重建技术在实验后生成样品的复杂相位信息。

聚焦束叠层衍射成像示例。从左到右：原子模型、环形暗场、相位以及电场图。4D-STEM 数据（使用 MERLIN 探测器成相位和横向电场图。图片根据Fang, Shiang et al., Nature communications 10.1(2019): 1127修改得到。

使用离焦束的数据集可通过迭代算法进行重建，可以有效地降低STEM采集中的电子剂量，以对电子束敏感的材料进行成像，并覆盖更大的样品区域。

使用 MERLIN 探测器拍摄的离焦束叠层衍射成像，样品为石墨烯。

引用自Song, Jiamei et al., Scientific reports 9.1(2019): 3919。

电子叠层衍射成像技术是一个非常活跃的研究领域。这种技术适用于各种电子束成像，可用于弥补磁透镜缺陷、扫描不一致和/或突破束斑形成光阑的限制以获得更高的分辨率。

MERLIN是一种直接电子计数探测器，可用于获取对各种形式的电子叠层衍射成像技术有用的4D-STEM数据。它的单电子探测效率、零读出噪声和高动态范围使其成为一种高度适用且用途广泛的探测器技术。

扫描旋进电子衍射（SPED）与MERLIN直接电子计数探测器的有机集成。MERLIN探测器通过软件集成到NanoMEGAS TopSPIN应用程序中，并与DigiSTAR旋进电子衍射控制器硬件同步。

传统光学相机对高强度衍射斑点的检测是充分的，但信噪比低，导致高阶衍射信息丢失。

使用MERLIN与传统光学相机的对比分析结果表明，MERLIN探测器的衍射信息清晰度明显提高，不仅在相分布图中得到了更精细的细节，在相分析的可靠性中也获得了更大的确信度。

更多分析结果和完整的实验细节和结果讨论可参考文献：Ian MacLaren et al, Microscopy and Microanalysis, 26(6), 1110-1116。

总的来说，新技术、新设计的MERLIN 探测器提供了额外的优势和通用性。每个电子在硬件上都通过像素级的模数电路进行计数，信号直接数字化。这意味着，剂量分割不会由于相机的读出而导致信噪比下降。

扫描旋进电子衍射（4D-SPED）

对乙酰氨基酚（〈药〉扑热息痛）的精修结构及典型的电子衍射花样

MERLIN是一种用于透射电子显微镜(TEM)应用的快速电子计数混合像素探测器。其高动态范围、耐电子辐照和多功能读出系统使其成为电子晶体学的理想选择。

透射电子显微镜(TEM)是研究材料的化学和物理性质的强大工具。通常，TEM用于测量静态样品的二维(2D)图像和衍射花样。然而，在过去的二十年中，TEM的灵活性已被用于收集亚微米尺寸(< 500纳米)样品的三维电子衍射(3D ED) - 也称为 MicroED - 数据集，以解析样品的结构信息。

3D ED适用于多种样品，包括沸石、矿物、金属有机框架(MoF)、药物和蛋白质。

全球对 3D ED 的兴趣和使用的稳步增长可归因于数据收集和处理方法的进步，以及近年来直接电子探测技术(如MERLIN)的发展。

使用MERLIN直接电子探测器采集数据集、使用知名的结构分析软件来解析晶体结构。这项工作的亮点在于，3D ED结构解析并不需要高规格的透射电镜。例如可以使用120kV或200kV的普通TEM，或200kV场发射TEM; MERLIN可以通过 TCP/IP与第三方软件或硬件通信，以实现数据收集。目前已经有几种 3D ED 数据采集选项，包括Instamatic和用于SerialEM的MERLIN插件。

对于3D ED方法来说，最重要是透射电镜良好的样品台的测角台对中。

对于电子束敏感的材料，低剂量和低温冷却是必要的，以确保样品测试寿命，进而提高晶体在实验中的散射能力。在这些条件下，MERLIN的高灵敏度、零噪声、大动态范围和高读出速度对于测量弱衍射至关重要，从而为3D ED数据处理提供满意的数据。

电子晶体学应用

MerlinEELS
电子能量损失谱(EELS)专用直接电子计数探测器

该探测器的主要优点包括: 零读出噪声、基于硬件的电子计数和高动态范围。

• 低能损失电子和零损失峰的成像只能在高动态范围的探测器上完成，因为零损失峰上的电子数量非常大。此外，如果电镜配置有电子束单色器，那么探测器的一个关键参数是具有小的点扩散函数。探测器需要对损失谱细节进行成像，即使局部变化与被检测电子的数量相比是很小的。

• 高能核心损失谱成像可用于以原子分辨率分析样品的组成。单电子灵敏度在这里是至关重要的，因为高损失能量的电子数量可能非常少。

SrTiO3和LaMnO3界面的损失谱成像动态范围和低能损失分辨率。成像是在LPS Orsay的Nion USTEM200显微镜上完成的，加速度电压100kV，束流30pA，电子束会聚半角7.5mrad。

MerlinEELS探测器(256x1024像素)安装在Gatan ENFINA谱仪的后面。图中显示了探测器在损失谱低能损失区(从零损失峰值到~1.2keV能量损失)的动态范围。还比较了暗场、零损失峰 (明场)和元素峰信息。 电子束驻留时间为1ms，扫描步长为50pm。很明显，MerlinEELS提供了高动态范围，特别适合于采集损失谱内所有细节的低能损失EELS 图像。

电子能量损失谱(EELS)是透射电子显微镜上广泛应用的分析技术。它是基于检测透射样品的非弹性散射电子的能量分布。这些非弹性散射电子的能量可以用来测量原子种类浓度、光学性质、能带结构、电子性质和样品厚度。使用带有磁棱镜的光谱仪将电子束分散开来，然后使用电子探测器进行探测。通常情况下使用CCD相机用于电子的探测。然而，CCD 相机的一些固有特性是用户所不希望的，如与附加泊松噪声、固有读出噪声、热背景噪声和采集速度相关的多次信号转换。

感谢Marcel Tencé和Alexandre Gloter提供实验数据。

收集高能量损失EELS需要高灵敏度的探测器和最小的探测噪声。使用MerlinEELS采集的图像没有任何热噪音背景，因为这种噪音可以通过像素的数据处理电路识别独立电子事件从而有效地消除。先进的模拟和数字电路可以消除任何的系统读出噪声。这使得MerlinEELS探测器非常适用于高损失EELS。图中显示了SrTiO3 和LaMnO3 之间的原子分辨界面， 其中对高kV损失(4.8~5.7kV)的Ti-K边和La-L3 边进行了成像。为了量化所需的灵敏度，从La原子柱中心开始的单个损失谱的平均计数为 2.5次，标准偏差为2.1。

MerlinEELS来收集EELS谱的优点

数据由Université Paris-Saclay 大学STEM LPS实验室Marcel Tencé和 Alexandre Gloter提供。